Développement d’un transistor à nanotube de carbone pour la détection à l’échelle de la molécule unique : de la croissance des nanotubes à la mesure électrique

Abstract

Ce mémoire porte sur le développement et la validation d’une plateforme expérimentale dédiée à l’étude de la cinétique d’interactions à l’échelle de la molécule unique, construite à l’aide de transistors à effet de champ constitués d’un nanotube de carbone unique (1-CNTFET) et intégrés à un système fluidique. L’objectif principal est de concevoir une approche complète, allant de la croissance contrôlée des nanotubes de carbone (CNT) à l’analyse des signaux électriques associés aux événements de liaison et d’interaction moléculaire. Un protocole de croissance par dépôt chimique en phase vapeur (CVD) a été mis en place afin d’obtenir une densité contrôlée de nanotubes, permettant la sélection et l’intégration de CNTs uniques entre des électrodes microfabriquées. Une série de procédés de microfabrication ont été développés et optimisés, assurant un rendement et une qualité élevés. Un protocole de lithographie par faisceau d’électrons a également été mis en œuvre pour définir des nanopuits de résine, permettant une fonctionnalisation localisée des nanotubes. Une attention particulière est portée à l’analyse et à la gestion du bruit, élément critique pour la détection de signaux faibles associés aux événements à l’échelle moléculaire. Divers filtres numériques et méthodes d’analyse temporelle ont été implémentés afin de minimiser l’impact du bruit, tout en assurant une extraction fiable des temps de séjour. Le dispositif développé a été validé expérimentalement à travers deux démonstrations : la liaison covalente et réversible de 1-éthyl-3-(3-diméthylaminopropyl) carbodiimide (EDC) à une sonde carboxyphenyl et la détection du repliement d’un brin d’acide désoxyribonucléique (ADN) unique. Les résultats obtenus mettent en évidence le potentiel des 1-CNTFETs pour la détection d’événements moléculaires individuels à travers des variations de conductance. Ce travail établit les bases de ce système expérimental et identifie des pistes d’amélioration visant à en renforcer l’analyse et à réduire le bruit. This thesis focuses on the development and validation of an experimental platform dedicated to the kinetic study of single-molecule interactions, using single-carbon nanotube field-effect transistors (1-CNTFETs) integrated into a fluidic system. The main objective is to establish a comprehensive approach, ranging from the controlled growth of carbon nanotubes (CNTs) to the analysis of electrical signals associated with molecular binding and interaction events. A chemical vapor deposition (CVD) growth protocol was implemented to achieve a controlled CNT density, enabling the selection and integration of individual CNTs between microfabricated electrodes. A series of microfabrication processes was developed and optimized to achieve a high yield and quality of device fabrication. An electron-beam lithography protocol was also implemented to define resist nano-wells, enabling localized functionalization of the nanotubes. Special attention was given to noise analysis and management, a critical aspect for detecting weak signals associated with single-molecule events. Various digital filters and time-series analysis methods were implemented to minimize the impact of noise while ensuring reliable extraction of dwell times. The developed platform was experimentally validated through two demonstrations: the covalent and reversible binding of 1-ethyl-3-(3-dimethylaminopropyl) carbodiimide (EDC) to a carboxyphenyl probe, and the detection of the folding of a single-stranded deoxyribonucleic acid (DNA) molecule. The results highlight the potential of 1-CNTFETs for detecting individual molecular events via conductance changes. This work lays the foundation for this experimental system and identifies avenues for improving time series analysis and reducing noise.