Étude de décharges Ar-NH3 en simple et double fréquence à la pression atmosphérique
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Doctorat / Doctoral
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Mots-clés
- DBD
- pression atmosphérique
- Ar-NH3
- mélange Penning
- diagnostics spectroscopiques
- double fréquence
- Ar-NH3
- atmospheric pressure
- Penning mixture
- spectroscopic diagnostics
- dual frequency
Organisme subventionnaire
Résumé
Résumé
L’objectif de cette thèse est d’acquérir une meilleure connaissance des décharges à barrières
diélectriques basse fréquence et double fréquence BF-RF (50 kHz – 5 MHz), en Ar-NH3 à la
pression atmosphérique, notamment à travers l’étude de leurs propriétés spatio-temporelles.
Dans ce contexte, des mesures d’émission et d’absorption spectroscopiques, résolues dans
l’espace et /ou le temps, incluant des cartographies sur un cycle BF (20 µs) résolues à l’échelle de
la RF (7 ns) ainsi que des mesures électriques ont été confrontées avec un modèle fluide 1D. Dans
un premier temps, la comparaison de l’évolution de la densité d’argon métastable entre le
modèle et la mesure a mis en évidence l’influence des photons VUV sur l’émission secondaire et
donc sur l’auto-entretien de la décharge basse fréquence et double fréquence. En double
fréquence, l’étude de l’effet de l’amplitude de la tension RF démontre l’influence du niveau
d’ionisation RF sur le claquage . Plus l’amplitude de la tension RF est importante, plus la densité
du plasma RF est élevée et plus la tension appliquée au gaz nécessaire pour obtenir le mode
diminue. Ainsi, la densité d’électrons augmente, alors que la densité des espèces formées par des
électrons de haute énergie (Ar(1s) et Ar(2p)) décroit. Ensuite, la dissymétrie du courant à l’échelle
RF est expliquée par la présence continue d’une gaine cathodique oscillante à l’échelle de la
fréquence RF. Ainsi, nous avons montré que le transport des charges est contrôlé par la tension
BF dans la gaine et par la tension RF dans le volume. Enfin, la physico-chimie de ces décharges en
mélange Penning Ar-NH3 a été explorée à travers la caractérisation des produits de
décomposition de NH3 visibles en spectroscopie d’émission optique, et en particulier, l’émission
liée à la désexcitation du H2(a) observée à autour de 200 nm. En couplant expérience et
modélisation, un nouveau mécanisme de formation de H2(a) en post-décharge a été proposé. En
s’appuyant sur le modèle 1D, le degré de dissociation de NH3 a été estimé et les mesures en
fonction du temps de résidence de NH3 dans le plasma ont, en particulier, montrées que la
décharge homogène peut se propager le long des lignes de flux sans changer de régime.
The aim of this thesis is to gain a better understanding of low-frequency and dual-frequency LFRF (50 kHz - 5 MHz) dielectric barrier discharges in Ar-NH3 at atmospheric pressure, in particular by studying their spatio-temporal properties. In this context, spectroscopic emission and absorption measurements, space and/or time resolved, including mappings on an LF cycle (20 µs) resolved on the RF scale (7 ns), as well as electrical measurements, were compared with a 1D fluid model. Firstly, a comparison of the evolution of the metastable argon density between the model and the measurement highlighted the influence of VUV photons on secondary emission and therefore on the self-maintenance of the low-frequency and dual-frequency discharge. In dual frequency discharges, the study of the effect of the amplitude of the RF voltage demonstrates the influence of the level of RF ionisation on breakdown. The higher the amplitude of the RF voltage, the higher the density of the RF plasma and the lower the gas voltage required to obtain the mode. As a result, the electron density increases, while the density of species formed by highenergy electrons (Ar(1s) and Ar(2p)) decreases. Secondly, the current asymmetry at the RF scale is explained by the continuous presence of an oscillating cathode sheath at the RF frequency scale. Thus, it is shown that charge transport is controlled by the LF voltage in the cathodic and by the RF voltage in the bulk. Finally, the physico-chemistry of these Ar-NH3 Penning discharges is explored through the characterization of NH3 by-products, visible in optical emission spectroscopy, especially the emission of H2(a) around 200 nm. By coupling experiments and modelling, a new mechanism of H2(a) formation is proposed in the post-discharge. Based on the 1D model, a degree of NH3 dissociation has been estimated and measurements as a function of the residence time of NH3 in the plasma have, in particular, shown that the homogeneous discharge can propagate along the lines of flow without changing regime.
The aim of this thesis is to gain a better understanding of low-frequency and dual-frequency LFRF (50 kHz - 5 MHz) dielectric barrier discharges in Ar-NH3 at atmospheric pressure, in particular by studying their spatio-temporal properties. In this context, spectroscopic emission and absorption measurements, space and/or time resolved, including mappings on an LF cycle (20 µs) resolved on the RF scale (7 ns), as well as electrical measurements, were compared with a 1D fluid model. Firstly, a comparison of the evolution of the metastable argon density between the model and the measurement highlighted the influence of VUV photons on secondary emission and therefore on the self-maintenance of the low-frequency and dual-frequency discharge. In dual frequency discharges, the study of the effect of the amplitude of the RF voltage demonstrates the influence of the level of RF ionisation on breakdown. The higher the amplitude of the RF voltage, the higher the density of the RF plasma and the lower the gas voltage required to obtain the mode. As a result, the electron density increases, while the density of species formed by highenergy electrons (Ar(1s) and Ar(2p)) decreases. Secondly, the current asymmetry at the RF scale is explained by the continuous presence of an oscillating cathode sheath at the RF frequency scale. Thus, it is shown that charge transport is controlled by the LF voltage in the cathodic and by the RF voltage in the bulk. Finally, the physico-chemistry of these Ar-NH3 Penning discharges is explored through the characterization of NH3 by-products, visible in optical emission spectroscopy, especially the emission of H2(a) around 200 nm. By coupling experiments and modelling, a new mechanism of H2(a) formation is proposed in the post-discharge. Based on the 1D model, a degree of NH3 dissociation has been estimated and measurements as a function of the residence time of NH3 in the plasma have, in particular, shown that the homogeneous discharge can propagate along the lines of flow without changing regime.
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